ב2003, אספוסיטו עשתה את הופעת הבכורה שלה בפינת אור, תוכנית טלוויזיה לילדים מצליחה שהופקה ונוצרה על ידי כריס מורנה.

היא ביצעה את אחת הדמויות המשניות המרכזיה, מלנה "קוקו" קארברה. 

שנה לאחר מכן, היא לוהקה בעוד תוכנית מצליחה לנוער שגם הופקה על ידי כריס מורנה, פלוריסיינטה, מבצעת את דמותה של רוברטה.

ב-2005 לאלי אספוסיטו חזרה על דמותה של רוברטה במחזמר על שם הסדרה.

לאחר מכן היא גילמה את אגוסטינה רוס בקטנטנות ללא סוף, סדרת המשך ללהיט המצליח קטנטנות.

ב-2007, אספוסיטו לוהקה לתפקיד הראשי כמריאנלה "מר" רינלדי בסדרת הטלוויזיה כמעט מלאכים, שגם הופקה ונוצרה על ידי כריס מורנה וכריס מורנה. אשר ידועה כאחת התוכניות הכי פופולאריות לנוער בארגנטינה ואמריקה הלטינית.